Peintre, frère cadet de Gustave De Smet.
Après avoir suivi les cours de Jean Delvin à L'Académie de Gand, Léon De Smet s'installe dès 1906 à Laethem où il subit l'influence du luminisme d'Emile Claus.
A cette époque, il fait partie du cercle ‘Vie et Lumière’.
Durant la première guerre mondiale, il est exilé à Londres où il réalise de nombreux portraits et vues de Londres de superbe qualité.
Séjourne à Bruxelles entre 1926 et 1930. S’installe définitivement à Deurle en 1930.
Passionné par la couleur et la lumière.

"Cette conscience d'un monde nouveau, qui se traduisait par l'adoption d'une esthétique nouvelle ne pouvait laisser indifférent un peintre aussi sensible que Léon De Smet.
Sa production à cette époque est singulière et attirante.
L'artiste incorpore les gammes hautes et claires dont il possède la maîtrise, à une plastique fortement écrite, voire cernée de traits délibérés. Ses paysages prennent un aspect puissamment souligné, ses figures acquièrent une fermeté et presque une rigidité impressionnante."

Comme le souligne à juste titre le catalogue de Whitford and Hughes de 1990, on est frappé par l'expression figée des personnages dans un endroit voué à l'excitation et au mouvement. L’expressionnisme vu par Léon De Smet est adouci et incorpore aux tons assourdis une palette riche et colorée.
On est loin de l'agressivité ou de certaines défigurations d'un expressionnisme plus orthodoxe. Les personnages affichent ici une certaine sérénité en décalage avec l'endroit où ils se trouvent.

Léon De Smet reste à la périphérie de la vague expressionniste qui déferle à Laethem, il se sert de quelques éléments formels de ce mouvement sans adhérer à l'esprit de celui-ci.
Cette impression étrange se confirme dans les regards et poses des adultes : figés, parfois absents, mais jamais en contact avec la réalité du moment.

Aux couleurs riches et vives, il oppose des tons plus assourdis. Aux sentiments tranchés, il fait place au rêve, à la mélancolie ou à l'indifférence. Il a peint des paysages, des natures mortes, des intérieurs, des portraits et des figures.

Léon De Smet retourna ensuite à son art impressionniste et intimiste qu'il n'avait jamais fondamentalement abandonné.
Un Musée Léon De Smet a été créé à Deurle